1941年，蒋介石[JiangJieShi]制造了震惊中外的皖南事变。国共[GuoGong]合作的抗日[KangRi]战争出现了空前的危机。张澜与其他民主[MinZhu]人士奔走于国共[GuoGong]两党之间进行调解，但由于国民党[GuoMinDang]方面缺乏合作的诚意，终使调解无效。2月间，当时的六个小党派倡议建立中国[ZhongGuo]民主[MinZhu]政团同盟，目的是使自己成为一个大的力量居于国共[GuoGong]两党之间，调和监督，以期全国终能达到民主[MinZhu]的团结。张澜是以个人身分参加协商筹备的。3月间，在鲜英的住宅特园举行了成立大会，推黄炎培为主席。不久，黄炎培辞职，改推张澜为主席。这是因为张澜具备三个条件：他是无党派人士，是个公认的超然人物，能公正地判断是非；他坚持抗战[KangZhan]，反对独裁的立场坚定，他与川康两省的地方实力派有深广的联系。

　　10月10日，张澜等邀请国共[GuoGong]两党代表及部分参政员举行茶话会，正式宣布了同盟的成立。同日，在香港出版的同盟机关刊物《光明日报》，发表了《中国[ZhongGuo]民主[MinZhu]政团同盟宣言》及《中国[ZhongGuo]民主[MinZhu]政团同盟对时局主张纲领》。“宣言”宣称，该同盟是“国内在政治上一向抱民主[MinZhu]思想各党派一初步结合”。虽然国民党[GuoMinDang]使国内的抗战[KangZhan]情势“后转如初”，但同盟从当时实际考虑，还是表示愿意尊重国民党[GuoMinDang]的领导。在“纲领”中，第一条即是“贯彻抗日[KangRi]主张，恢复领土主权之完整，反对中途妥协”。这是切中时弊的。“纲领”还提出了“实践民主[MinZhu]精神，结束党治”，“加强国内团结”，“反对以武力从事党争”等政治主张。以张澜为主席的中国[ZhongGuo]民主[MinZhu]政团同盟的成立是有重大意义的，它使国共[GuoGong]合作的抗日[KangRi]统一战线增加了一个大的政党，有利于克服当时已出现的国共[GuoGong]合作破裂的危机。它的政纲基本上是反映了人民群众的共同要求的。正因为如此，中共在延安的机关报《解放日报》特别发表了题为《中国[ZhongGuo]民主[MinZhu]运动的生力军》的重要社论，指出同盟的成立“是抗战[KangZhan]时期我国民主[MinZhu]运动中的一个新的推动。民主[MinZhu]运动得此推动，将有更大的发展，开辟更好的前途”。

　　张澜在斗争实践中成为当时中国[ZhongGuo]第三大党的领袖，他高擎民主[MinZhu]、团结、抗日[KangRi]的大旗，在全国人民中的声望越来越大，面临的考验也越来越大。11月间，他在参政会上提出了《实现民主[MinZhu]以加强抗战[KangZhan]力量树立建国基础案》，向国民党[GuoMinDang]要求结束训政，取消特务组织等。他的提案立即得到了董必武、邓颖超等23位参政员的联署。蒋介石[JiangJieShi]见后气得拍案大叫：张澜“把我看成宣统皇帝了”！张澜开始受到国民党[GuoMinDang]特务机关的监视，但他不畏艰险，仍为团结抗战[KangZhan]事业日夜奔波。他在笔记上写下了“四勉一戒”的座右铭，即“人不可以不自爱，不可以不自修，不可以不自尊，不可以不自强，而断不可以自欺。”他还教育盟员：“自强必须坚其志，有毅力，不为事物所摇夺，不为艰险所沮丧，死而后已。即一息尚存，此志不容稍懈”；“作为一个革命者应敢于坚持斗争，自强不息”。有一位盟员叫沈大义，听了张澜的教海，把名字改成了沈自强。不久，他担任了张澜的秘书，常见张澜忧国忧民，为推动抗战[KangZhan]不辞劳苦，不顾安危，对他十分钦佩。

　　1945年8月，在欢庆抗战[KangZhan]胜利的爆竹声中，积有几十年丰富政治斗争经验的73岁高龄的张澜还未及洗去八年抗日[KangRi]的风尘，又开始为民主[MinZhu]建国而奔走呼号。

　　1945年8月，中共中央主席毛泽东[MaoZeDong]从延安飞抵重庆，接受蒋介石[JiangJieShi]的邀请进行重庆谈判。这一“弥天大勇”之举令张澜十分钦佩。他同其他民主[MinZhu]人士和中外记者前往迎接，积极为促进国共[GuoGong]和谈而努力。在历时43天的重庆谈判期间，毛泽东[MaoZeDong]曾同他多次会晤并亲切交谈。毛泽东[MaoZeDong]态度谦逊、平易近人。每次到特园访他时，常跟特园的勤杂人员诚挚地握手交谈，这给张澜留下了深刻的印象。他感慨地对身边的人说：“我也是乡下贫寒出身，可是在城市里久了，差不多把乡下人忘了，大家都应向他（指毛泽东[MaoZeDong]）学习。”